Zimándi Pius István a mai Szerbia területén, Bezdánban született. Szülei mindketten dunai svábok. Zimándi (Zillich) István a kalocsai jezsuita gimnáziumban érettségizett, 1929-ben Gödöllőn belépett a Jászóvári Premontrei Kanonokrendbe, ahol teológiai képzést kapott. A Pázmány Péter Tudományegyetem magyar szakán végzett, Horváth János tanítványa, Rónay György és Thurzó Gábor barátja volt. Az Ezüstkor című folyóirat köréhez tartozott, amely a korban egyfajta új keresztény humanizmust képviselt. A gödöllői gimnáziumban Zimándi magyar irodalmat, latint és gyorsírást tanított, didaktikai műveket írt; prefektusként is tevékenykedett, majd 1943-tól a Pázmány Péter Tudományegyetem Tanárképzőjében adott elő.

Amikor a gödöllői iskolát és a rendházat 1945 januárjában elfoglalta a Vörös Hadsereg, és teljes területén hadifogolytábort hoztak létre, a rend tagjai Máriabesnyőre költöztek. Zimándi ekkor 1948-ig előbb a budafoki általános iskolában, majd a gimnáziumban volt igazgató. A szerzetesrendek feloszlatásakor (1950) vidéken rejtőzködött, majd barátja, Rónay György menekítette rózsadombi lakása cselédszobájába. Magyarországot nem volt hajlandó elhagyni; az illegálisan működő rend vikáriusaként igazgatta a közösség maradékának itteni ügyeit. Eleinte alkalmi munkákat kapott, majd 1952-től a Magyar Nyelvtudományi Intézet nagyszótárának munkatársa lett. Emellett folytatta titkos papi és tudományos tevékenységét. 1960-ban a Rónay családdal töltött tíz év után a premontrei rend római támogatásával OTP öröklakásba költözött barátjával és rendtársával, Hajnal Zsigmond matematikatanárral.

Tudományos munkásságának középpontjában a jelentős esszéista és műkritikus, Péterfy Jenő (1850–1899) élete és munkássága állt. Kandidátusi értekezését az MTA – feltehetően egyházellenes indíttatásból – elutasította. A munka rövid változata 1972-ben megjelent ugyan, de a teljes mű a mai napig kiadatlan. A neves rendtársáról, Mécs Lászlóról tervezett publikációjához készített jegyzeteit a Gödöllői Perjelség Levéltára őrzi. Közvetlenül halála előtt érte a hír, hogy a kandidátusi bizottság újraindítja az elbírálás folyamatát, ami nagy örömmel és elégtétellel töltötte el.

Bácsalmási temetésén kívánsága szerint magyarul, németül és szerbül is elhangzott a Miatyánk.

1956-os naplója, A forradalom éve, amely Litván György szerkesztésében jelent meg, nagy sikert aratott pontosságával és élményközeliségével. A Magvető Kiadónál megjelenő háborús napló 1944–45 emlékezetét őrzi: egy évről ad képet higgadtan, plasztikusan, de ugyanakkor teljes rémülettel, egy jobb jövőért harcolva a krónikás eszközeivel. A szinte olvashatatlan, kézírással és gyorsírással készült szöveget Zimándi Pius és unokahúga, Zillich Alice gépelte le az 1970-es évek elején. Az eredeti kézirat elveszett, kiadásunk a gépirat egy példánya alapján készült. A gépirat másolatai lappanghatnak Zimándi Pius egykori diákjainál és barátainál, ezek egyelőre nem lelhetők fel.

A Magvető Kiadónál megjelent műve

Egy év története naplójegyzetekben (1944. március 19.-1945. március 17.) (Tények és Tanúk, 2015)